Segundo o escritor francês, Jean de Léry, que fez parte da expedição francesa que tentou implantar a França Antártica na Baía de Guanabara no século XVI, existia uma aldeia tupinambá no sopé do atual Outeiro da Glória, em uma das foz do Rio Carioca (mais especificamente, a foz do Rio Catete, que era um braço do Rio Carioca). Tal aldeia se chamava Kariók ou Karióg ("casa de carijó") e teria dado origem ao atual gentílico da cidade do Rio de Janeiro, "carioca".
Na região, ocorreram violentos combates entre portugueses e seus aliados indígenas de um lado, e franceses e tupinambás do outro, durante a expulsão dos franceses da região pelos portugueses no século XVI, pois os franceses e os tupinambás haviam construído uma forte paliçada na área, o Entrincheiramento de Uruçumirim. Em uma dessas batalhas, em 20 de janeiro de 1567, foi mortalmente ferido o líder português Estácio de Sá, que havia fundado a cidade do Rio de Janeiro dois anos antes. O bairro deve seu nome à Igreja de Nossa Senhora da Glória do Outeiro, construída no século XVII. Em torno da igreja, consolidou-se o povoamento do bairro.
A igreja obteve um status especial a partir do século XIX, com a chegada da corte real portuguesa ao Brasil. O príncipe regente e futuro rei Dom João VI se afeiçoou ao templo, onde costumava assistir às missas. Seus sucessores mantiveram a preferência pela igreja. Dom Pedro I iniciou a tradição de batizar os príncipes em seu interior. Nela, foram batizados a futura rainha Dona Maria II e o futuro imperador Dom Pedro II (a princesa isabel foi batizada na Igreja de Nossa Senhora do Monte do Carmo). Até hoje, a Família Imperial Brasileira batiza suas crianças ali.
Até os anos 1930, era considerado o "Saint-Germain-des-Prés carioca" pois, desde fins da década de 1880, abrigava hotéis que serviam de residência a deputados e senadores em exercício no Rio de Janeiro.
Até a primeira metade do século XX, o bairro, devido à sua proximidade com as sedes governamentais nos bairros do Centro e Catete, tinha a maior concentração de embaixadas da cidade. Contudo, após a transferência da capital brasileira para Brasília em 1960, sofreu declínio e, somente após cinco décadas de descaso, vem recebendo investimentos de revitalização da Prefeitura.
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